È stato anche regista, drammaturgo e scrittore. Ha scritto quattro romanzi ed è noto al grande pubblico anche per il suo sodalizio artistico con il fratello Carlo.
Arrivò direttamente dal teatro, dove visse una lunga gavetta che gli consentì di sperimentarsi in diversi stili espressivi, sviluppando una grande versatilità che lo fece oscillare con estrema facilità dal comico al drammatico. Debuttò nel 1947 in Napoli milionaria con la compagnia di Eduardo De Filippo, che fu il suo primo grande maestro, ma non l'unico: importanti furono nel suo percorso anche Giorgio Strehler e Cesco Baseggio. Nel giugno del 1979 un'operazione alla corda vocale sinistra lo privò della sua pastosa voce, ma non gli impedì di continuare nella recitazione.
La radio
Entrò in radio non ancora ventenne, quando fu assunto presso la sede di Napoli come annunciatore. Passato alla Rai di Roma, dai microfoni di via Asiago annunciò, il 25 aprile 1945, la fine della guerra.
Non dimenticò mai, tuttavia, la radio, ai cui microfoni interpretò radiodrammi e testi teatrali, da La fidanzata del bersagliere (1960) a O di uno o di nessuno di Pirandello (1965), da Il compleanno di Pinter (1965) a Improvvisamente una notte di Paso (1967), da I corvi del signor Walsh di Sheimer a Il malato immaginario di Molière, passando per trasmissioni di intrattenimento come Gran varietà, Voi ed io (1970), Ciao domenica (1974) e Più di così... (1977).
Nella stagione teatrale 1972-1973 iniziò a recitare insieme col fratello Carlo (nella commedia Un coperto di più di Maurizio Costanzo), con il quale formò poi una compagnia durata circa dieci anni.
Il cinema
L'approdo al cinema avvenne nel 1947, mentre ancora lavorava con Eduardo De Filippo. Esordì nel film drammatico Assunta Spina di Mario Mattoli, con Anna Magnani dimostrando di essere in grado di cimentarsi anche con un genere così intenso.
Nel corso della sua lunga carriera, circa sessant'anni, Aldo Giuffré ha ricevuto numerosi premi in campo teatrale, cinematografico e televisivo, tra i quali per due volte il Premio Simpatia (1974 e 1984) in Campidoglio e una candidatura al David di Donatello per il film Mi manda Picone di Nanni Loy.
È stato sposato, in seconde nozze, con l'attrice Liana Trouché, morta nel 1981 in un incidente stradale. Dalla loro unione, nel 1965, era nata Jessica. In seguito Giuffré ha incontrato la terza moglie, Elena Pranzo Zaccaria, rimasta al suo fianco fino alla morte dell'artista, giunta all'età di 86 anni all'ospedale San Filippo Neri di Roma la notte del 26 giugno 2010. I funerali si celebrarono il 30 giugno a Roma presso la chiesa della Beata Vergine Maria Immacolata alla Giustiniana; l'attore venne quindi sepolto nel cimitero Flaminio.
Il 30 aprile 2023 il comune di Napoli gli ha dedicato una scalinata nel quartiere Vomero.[1]
Moderato tranquillo, piccola guida alla serenità condotto da Aldo Giuffrè, a cura di Mino Caudana e Marcello Ciorciolini, trasmesso il 10 gennaio 1961.