Il profite de ses protections pour voyager[2], notamment en Espagne, en compagnie de son condisciple Auguste Laguillermie, et où son œuvre se ressent du choc de cette découverte: à Madrid, il assiste à la révolution carliste, au triomphe du général Prim, à la fuite de la reine d’Espagne Isabelle II. Il note dans des carnets ses impressions. La découverte du palais de l'Alhambra à Grenade le marque fortement.
Henri Regnault trouve la mort à la bataille de Buzenval le , atteint à la tempe par une balle prussienne[5]. Il comptait, après la guerre, visiter l'Inde puis s'installer à Tanger, il avait acheté avec Georges Clairin un terrain et une maison surplombant le Socco (le souk) où ils voulaient faire aménager un atelier[5]:72.
Le destin d'Henri Regnault est présenté, à travers des extraits du journal intime de Geneviève Bréton, sa fiancée, en toile de fond du premier volet (« Une parisienne ») du documentaire 1870-1871. La guerre franco-prussienne réalisé par Hermann Pölking-Eiken et Linn Sackarnd (Allemagne, 2020, 3 x 55 min) diffusé par Arte[7].
Arthur Duparc, Correspondance d'Henri Regnault, annotée et recueillie par Arthur Duparc, suivie du catalogue complet de l'œuvre d'Henri Regnault, Paris, Charpentier et Cie, 1873.
Sophie de Juvigny, Odile Caule, Henri Regnault, 1843-1871, Saint-Cloud, éd. musée municipal, 1991. — Catalogue de l'exposition au musée des Avelines à Saint-Cloud, du au .
Brigitte Olivier, Le Peintre, l'amour, la mort: Henri Regnault, 1843-1871, Biarritz - Paris, Séguier-Atlantica, 2008.