Die Kurhessische Verfassung von 1831 fand in ihm einen ihrer aktivsten Vorkämpfer. So war er 1831 Mitbegründer und Redakteur der Zeitung Der Verfassungsfreund und gehörte 1833 der Kurhessischen Ständeversammlung an. 1834 gründete er in Kassel die „Anstalt zur Erziehung armer und verwahrloster Knaben“. Er war Mitglied der Stadtverordnetenversammlung Kassels und Vorsteher des Bürgerausschusses von 1835 bis 1841.
Von 1859 bis 1874 war er der Leiter kurhessischen Landesbibliothek als einer der Nachfolger von Jacob Grimm. Im selben Jahr wurde er Vorstandsmitglied des Vereins für hessische Geschichte und Landeskunde, den er 1834 mit gegründet hatte und dessen Vorstand er bis zu seinem Tode angehörte.
Karl Bernhardi war seit 1838 mit Ida Engelhard (* 3. Oktober 1811 in Kassel; † 1. Oktober 1866 ebenda), Tochter des Kasseler Obergerichtsdirektors Wilhelm Gotthelf Engelhard und dessen erster Gattin Karoline Heym (1795–1821), verheiratet. Beider Sohn war der Reichsgerichtsrat Heinrich Bernhardi.
Stefan Arend: Karl Bernhardi und die erste Sprachkarte des deutschen Sprachgebiets von 1843. Mit einer Reproduktion der Karte von 1843. Kassel 2003, ISBN 3-00-012590-6.
Stefan Arend: Die Grenzen der Zungen. Dr. Karl Bernhardi (1799–1874) und die erste Sprachkarte des Deutschen – eine kulturelle Meisterleistung aus Kassel. In: KulturMagazin (Kassel). Nr. 102, Juli/August 2004, S. 24.
Stefan Arend: Das Land der Deutschen mit der Sprache suchen. Politik durch Germanistik: Wie Karl Bernhardi die Grenzen des Reichs durch Philologie festlegen wollte. In: Frankfurter Allgemeine Zeitung, Nr. 206 vom 5. September 2003, S. 40 (inhaltsgleich mit Dingeldein ohne Quellenangabe).
Heinrich J. Dingeldein: Karl Bernhardi und die Sprachgrenzen im Deutschen. Ein Beitrag zur Geschichte der deutschen Sprachwissenschaft im 19. Jahrhundert. In: Angelika Braun (Hrsg.): Beiträge zur Linguistik und Phonetik. Steiner, Stuttgart 2001, S. 161–175.
Helge Dvorak: Biographisches Lexikon der Deutschen Burschenschaft. Band I: Politiker. Teilband 1: A–E. Winter, Heidelberg 1996, ISBN 3-8253-0339-X, S. 88–89.
Ewald Grothe (Hrsg.): Die Abgeordneten der kurhessischen Ständeversammlungen 1830–1866 (= Veröffentlichungen der Historischen Kommission für Hessen. Bd. 48, 13 = Politische und parlamentarische Geschichte des Landes Hessen. Bd. 43). Historische Kommission für Hessen, Marburg 2016, ISBN 978-3-942225-33-5, Nr. KSV-038.
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Bernd Haunfelder, Klaus Erich Pollmann: Reichstag des Norddeutschen Bundes 1867–1870. Historische Photographien und biographisches Handbuch (= Photodokumente zur Geschichte des Parlamentarismus und der politischen Parteien. Band 2). Droste, Düsseldorf 1989, ISBN 3-7700-5151-3.
Jochen Lengemann: MdL Hessen. 1808–1996. Biographischer Index (= Politische und parlamentarische Geschichte des Landes Hessen. Bd. 14 = Veröffentlichungen der Historischen Kommission für Hessen. Bd. 48, 7). Elwert, Marburg 1996, ISBN 3-7708-1071-6, S. 72.
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Norbert Nail: Ein politischer Chronist. Ein Preisrätsel um Korporierte, die Spuren hinterließen. In: Studenten-Kurier 3/2012, S. 20–21; 4/2012, S. 25.
Jakob Petmecky: Karl Bernhardi. Ein kurhessischer Vorkämpfer der deutschen Einheitsbewegung. Sommer, Bad Ems 1929.
Verfassung des deutschen Reiches. Frankfurt 1849 Kasseler Exemplar der 3 Stücke umfassenden 1. Auflage des Druckes der Urkunde mit den Originalunterschriften von 212 Abgeordneten des Frankfurter Paulskirchenparlaments. - Der Bibliothek durch den Paulskirchenabgeordneten und Kasseler Bibliothekar K. Bernhardi geschenkt (1849 Juni 4, vgl. 2r)
Bernhard Mann (Bearb.) unter Mitarbeit von Martin Doerry, Cornelia Rauh, Thomas Kühne: Biographisches Handbuch für das Preußische Abgeordnetenhaus 1867–1918 (= Handbücher zur Geschichte des Parlamentarismus und der politischen Parteien. Band 3). Droste, Düsseldorf 1988, ISBN 3-7700-5146-7, S. 63.
Bernd Haunfelder, Klaus Erich Pollmann: Reichstag des Norddeutschen Bundes 1867–1870. Historische Photographien und biographisches Handbuch (= Photodokumente zur Geschichte des Parlamentarismus und der politischen Parteien. Band 2). Droste, Düsseldorf 1989, ISBN 3-7700-5151-3, Foto S. 67, Kurzbiographie S. 376–377.
Fritz Specht, Paul Schwabe: Die Reichstagswahlen von 1867 bis 1903. Eine Statistik der Reichstagswahlen nebst den Programmen der Parteien und einem Verzeichnis der gewählten Abgeordneten. 2. Auflage. Carl Heymanns Verlag, Berlin 1904, S. 149.