Compì gli studi superiori all'Istituto Massimo di Roma. Nominato direttore della Biblioteca comunale di Cagli, nel 1930 pubblicò uno studio su un manoscritto dell'Eneide, ivi conservato. Nel 1932, con una borsa di studio, si trasferì in Ungheria. Nel 1933 si laureò in lettere all'Università di Roma La Sapienza, con Pietro Paolo Trompeo, sostenendo una tesi su Léon Bloy.
Dal 1934 al 1944 fu direttore della Biblioteca Oliveriana di Pesaro[2] e si interessò del Medagliere conservato nei Musei civici di Pesaro. Durante la sua direzione, la sede della Biblioteca, in Palazzo Almerici, fu restaurata e nel 1936 vi fu organizzata la I Mostra bibliografica marchigiana, di cui Luigi Michelini Tocci curò il catalogo.[3] Nel 1936 egli organizzò un corso di preparazione per il personale di biblioteche popolari e scolastiche, ideato dalla Soprintendenza bibliografica di Romagna e Marche.
Nel novembre 1944 entrò alla Biblioteca apostolica vaticana e fu addetto al medagliere pontificio. Nel 1959 divenne responsabile del Gabinetto numismatico della stessa Biblioteca e nel 1978 capo della sezione degli "Oggetti d'arte" posseduti dalla Biblioteca.
Appassionato di letteratura dell'Ottocento, di arte italiana del Rinascimento e di storia del libro, pubblicò saggi su codici miniati del Rinascimento, catalogò incunaboli e curò cataloghi di mostre, in Vaticano: Quinto centenario della Biblioteca Apostolica Vaticana, 1475-1975 (1975), Legature papali da Eugenio IV a Paolo VI (1977), Bernini in Vaticano (1981). Pubblicò monografie su Raffaello Sanzio e la sua epoca, e su opere d'arte e architetture antiche, a Pesaro e nel suo circondario. Collaborò all'Enciclopedia dantesca, pubblicata dalla Treccani.
(FR,IT) l padre di Raffaello: Giovanni Santi e alcune delle sue opere più rappresentative nella regione di Urbino e in quella di Pesaro, Pesaro, Cassa di Risparmio di Pesaro, 1961, SBNIT\ICCU\MOD\0376061.
Pittori del 400 ad Urbino e a Pesaro, Pesaro, Cassa di Risparmio di Pesaro, 1965, SBNIT\ICCU\MOD\0299148.
I medaglioni romani e i contorniati del Medagliere Vaticano / descritti da Luigi Michelini Tocci; con un'«Appendice» riguardante alcune lamine in argento e in bronzo e alcuni dischi di bronzo. 2 volumi, Città del Vaticano, Biblioteca Apostolica Vaticana, 1965, SBNIT\ICCU\SBL\0191781.
ROSS. 94; Il libro delle ore: volume di commento all'edizione in facsimile del Cod. ROSS. 94 della Biblioteca apostolica vaticana, Milano, Jaca book codici, 1984, SBNIT\ICCU\CFI\0033780.[5]
(IT,LA) In officina Erasmi: l'apparato autografo di Erasmo per l'edizione 1528 degli Adagia e un nuovo manoscritto del Compendium vitae, Roma, Edizioni di storia e letteratura, 1989, SBNIT\ICCU\LO1\0028371.
Scritti in collaborazione
Immagine di Leon Bloy, in Studi sulla letteratura dell'Ottocento in onore di Pietro Paolo Trompeo, Napoli, Edizioni scientifiche italiane, 1957, SBNIT\ICCU\VIA\0097749.
Dei libri a stampa appartenuti al Colocci, in Atti del convegno di studi su Angelo Colocci: Jesi, 13-14 settembre 1969, Città di Castello, Arti grafiche, 1972, pp.77-96, SBNIT\ICCU\SBL\0467744.
Un pontificale da Colonia a Cagli nel secolo XI e alcuni saggi di scrittura cagliese tra il secolo XI e XII, in Palaeographica, diplomatica et archivistica: studi in onore di Giulio Battelli / a cura della Scuola speciale per archivisti e bibliotecari dell'Università di Roma, vol.1, Roma, Edizioni di storia e letteratura, 1979, pp.265-294, SBNIT\ICCU\RAV\0042417.
Scritti per periodici
Due manoscritti urbinati dei privilegi dei Montefeltro, in La Bibliofilia, vol.60, Firenze, L. Olschki, 1959, SBNIT\ICCU\RAV\0006199.
Il manoscritto di dedica della "Epistola de vita et gestis Guidubaldi Urbini ducis ad Henricum Angliae regem" di Baldassarre Castiglione, in Italia medioevale e umanistica, vol.5, Padova, Antenore, 1962, pp.273-282, SBNIT\ICCU\SBL\0491729.
Il Dante urbinate della Biblioteca Vaticana: Codice urbinate latino 365, Città del Vaticano, Biblioteca Apostolica Vaticana, 1965, SBNIT\ICCU\SBL\0085116.[6]
Quinto centenario della Biblioteca Apostolica Vaticana, 1475-1975: catalogo della mostra, Città del vaticano, Biblioteca apostolica vaticana, 1975, SBNIT\ICCU\SBL\0173043.
Legature papali da Eugenio IV a Paolo VI: catalogo della mostra con 211 tavole delle quali 35 a colori, Città del Vaticano, Biblioteca apostolica vaticana, 1977, SBNIT\ICCU\BVE\0590374.
(DE,IT,LA) Lamberto Donati, Luigi Michelini Tocci (a cura di), Biblia pauperum: riproduzione del Codice Palatino latino 143, Città del Vaticano, Biblioteca Apostolica Vaticana, 1979, SBNIT\ICCU\SBL\0337106.[7]
Giovanni Santi, La vita e le gesta di Federico di Montefeltro duca d'Urbino: poema in terza rima: codice vat. ottob. lat. 1305. 2 volumi, Città del Vaticano, Biblioteca apostolica vaticana, 1985, SBNIT\ICCU\CFI\0014576.[8]
Biblioteca Apostolica Vaticana, Roma, Legature papali da Eugenio IV a Paolo VI, Catalogo della mostra, a cura di Luigi Michelini Tocci, 1977, p. 85, n. 154, pl. CXX.
·vol 1: Introduzione di Luigi Michelini Tocci; con una premessa di Mario Salmi e una nota filologica di Giorgio Petrocchi. vol. 2: Riproduzione anastatica del Codice.
Con riproduzione in fac simile del Codice, contenente Canticum canticorum. Biblia pauperum. Dis ist ein baum Indem man lichtlich des biblisthen hystorien geschicht In gedenchen Mag. Historia Davidis.
Riproduzione in anastatica di manoscritto latino, con un poema di Giovanni Santi, padre di Raffaello.
Paolo Vian, Bio-bibliografia di Luigi Michelini Tocci (1910-2000), in Miscellanea Bibliothecae apostolicae Vaticanae, vol.9, Città del Vaticano, 2002, pp.501-525, SBNIT\ICCU\RML\0117769.
Marco Buonocore, Luigi Michelini Tocci (1910-2000), in Atti della Pontificia Accademia romana di archeologia. Rendiconti, n.72, Roma, Tipografia poliglotta vaticana, 1999-2000, pp.351-354, SBNIT\ICCU\RAV\0119025.