Ŝia debuto okazis en aĝo de 5 jaroj, kiam ŝi kun la gepatroj ludis en la komedio Lookin' to Get Out de Hal Ashby. Baldaŭ post tio ŝiaj gepatroj divorcis kaj Angelina plenkreskis ĉe la patrino Marcheline en Londono, Novjorko kaj Los-Anĝeleso. En la aĝo de 11 ŝi vizitis en Novjorko la faman instituton Lee Strasberg Theatre Institute. Ŝi kiel 16-jarulino modelumis, enskribis sin en la Universitato por filma kurso kaj aperis en diversaj teatraĵoj. Finfine ŝi translokiĝis al Los Angeles, kie ŝi ludis en la Met Theatre Group.
Angelina kunlaboris en 1993 kaj en 1995 en du filmoj, kiuj ricevis akrajn kritikojn, sed ŝi ŝajnis la sola laŭdita rolanto. Dum la filmigo ŝi konatiĝis kun Jonny Lee Miller kaj ili geedziĝis, sed post 34 monatoj jam divorcis. Ŝi rolis en la Rolling Stones-videoaĵo Anybody Seen My Baby kaj iĝis konata. Ŝi ricevis por sia rolo kiel Cornelia Wallace en la televida filmo George WallaceEmmy-nomumon, kaj Golden-Globe-on kiel la plej bona flankrolulo. En 1998 rolas ŝi la iaman topmodelon Gia Carangi en Gia kaj ravas la kritikojn kaj la publikon per esprimplena ludo kiel drogaĉ-dependa ambaŭseksulino. Ŝi ricevas Golden-Globe-on kiel plej bona ĉefrolulino kaj plian Emmy-nomumon.
En 1999 okazas denova turnopunkto en ŝia kariero per psiĥodramoGirl, Interrupted; ŝi ludas la rolon de nervoklinika pacientino tiel konvinke, ke ŝi ricevas por tio Oskaro-n pro la plej bona flankrolo kaj Golden-Globe-on. En 2000 ŝi ludas kun Billy Bob Thornton en Pushing Tin. Iom post tio ili geedziĝas, sed pli poste divorcas.
Ŝia unua ĉefrolo estis en kinofilmo apud Denzel Washington. Per korpointensa rolo de Lara Croft laŭ la videoludoTomb Raider en 2001, Jolie jam enskribis sin en la filmhistorion. Ŝi formas en la filmo unue supervirinon.
En 2004 la gazeto Esquire elektas ŝin la plej seksalloga virino.
Ekde 2001 ŝi estas ambasadorino de UNHCR, kaj ŝi skribis libron pri la travivaĵoj dum la laboro por UNHCR. Ŝi adoptis knabon el Kamboĝo en 2002 nomata Maddox. Ŝi cetere pli kaj pli sentas sin proksime de Azio kaj, tamen usonanino, transloĝiĝis al Anglio.
Esti dolore spertinta du malbone finiĝintajn amrilatojn, Angelina en 2004 laŭdegis fraŭlinecon: Esti fraŭla patrino, estas benego! Ekde nun, miaj koramikaj rilatoj kaj mia familia vivo estos apartigitaj, sed komence de 2006, ŝi montriĝis akompanata de Brad Pitt. Ili konatiĝis en la detektiva komedio Mr. & Mrs. Smith.
Angelina Jolie dum la prezentado de AlexanderAngelina Jolie kun senatano Dick Lugar