След отбиване на военната си служба се записва в бившето театрално училище в София. Сред състудентите му в класа на професор Сърчаджиев били още Катя Зехирева, Коста Цонев и Катя Динева.
През 1951 г. руският режисьор Борис Бабочкин (по онова време поставил три пиеси в Народния театър) забелязва младия актьор и как изиграва образа в „Буря“ на Островски с хумор и драматизъм. Веднага след завършването на института, Калоянчев е приет в трупата на Народния театър. През 1952 г. завършва актьорско майсторство в ДВТУ „Кръстьо Сарафов“ в класа на професор Стефан Сърчаджиев.
През 1990 г. по сценарий режисьорът Иван Ничев заснема „Бай Ганьо тръгва из Европа“ с Георги Калоянчев в ролята на прочутия българин. Оказва се, че това е един от най-гледаните филми през първата половина на 90-те години на XX век.
През 2006 г. излиза своеобразното продължение „Ганьо Балкански се завърна от Европа“. Сценарият е писан специално за големия актьор, но десет години по-рано и дълго време не се намират пари за реализацията му. Всичко това налага нов актьор за ролята на бай Ганьо. Огромното си уважение към таланта на Калоянчев Иван Ничев доказва, като въвежда нов, несъществуващ герой в класическото произведение на Алеко Константинов – духът на Бай Ганьо. През 2006 г. след многото други призове и отличия Калоянчев получава и Наградата на Съюза на артистите за цялостно творчество.
Най-голямата награда за него си остава званието Народен артист – в най-истинския му смисъл на актьор, всенароден любимец за период от близо половин век.
Автор е на автобиографичната книга „Жив съм, ваш съм!“ (1998; 2000 – II издание).
„I награда за актьорско майсторство“ за ролята на (бай Ноно) в постановката „Одисей пътува за Итака“ на VIII Национален преглед на българската драма и театър, районен етап (София, 1989)
Калоянчев, Георги. Жив съм, ваш съм!: Изповед. Записана от Катя Воденичарова. 1998; 2000 – II издание.
„Хан Татар“ – Баязид
„Ветрилото на лейди Уиндърмиър“
„Ричард“ – лорд Грей
„Под игото“ – Дамян
Сатиричен театър
Другарят Велосипедкин, „Баня“ от Владимир Маяковски. Постановка Стефан Сърчаджиев – 1957 г.
Децата, „Баба, дядо, мама, татко и ние“ от Енчо Багаров и Нейчо Попов. Постановка Енчо Багаров и Нейчо Попов. 1957 г.
Марио, „Кралят отива на война“ от Борис Априлов и Венцеслав Георгиев. Постановка Стефан Сърчаджиев и Рангел Вълчанов. 1957 г.
Делчо Малчев, „Тайни“ от Боян Дановски и Петър Славински. Постановка Боян Дановски. 1958 г. – I награда за актьорско изпълнения от Първия национален преглед на българската драма и театър – София юни 1959 г., III Димитровска награда за театрално изкуство
Калю Янчев, „Мачово бърдо“ от Мирон Иванов. Постановка Методи Андонов. 1964 г.
Сила Силич Копилов, „Смъртта на Тарелкин“ от А. В. Сухово-Кобилин. Постановка Методи Андонов. 1965 г.
Бидерман, „Бидерман и подпалвачите“ от Макс Фриш. Постановка Гриша Островски. 1965 г.
Иван Александрович Хлестаков, „Ревизор“ от Гогол. Постановка Методи Андонов. 1966 г.
Големанов, „Големанов“ от Ст. Л. Костов. Постановка Нейчо Попов. 1966 г.
Телериг, „Старчето и стрелата“ от Никола Русев. Постановка Методи Андонов. 1969 г. – I награда за актьорско майсторство на IV национален преглед на българската драма и театър
Кочкарьов, „Женитба“ от Н. В. Гогол. Постановка Нейчо Попов. 1971 г.
Тонко Папучков, „Фаталната депеша“ от Орлин Орлинов. Постановка Борис Спиров. 1971 г.
Марин Дулев, „Хипотезите около подпалването на Ловчанския мост на 3 август 1925 г.“ от Георги Мишев. Постановка Гриша Островски. 1972 г.
Швейк, „Швейк през Втората световна война“ от Бертолт Брехт. Постановка Лучиян Джуркеску. 1973 г.
Чико, „Кораб с розови платна“ от Васил Априлов. Постановка Никола Петков. 1974 г.
Новоселцев, „Служебен роман“ от Рязанов и Брагински. Постановка Йосиф Венков. 1974 г.
Кшищоф Максимович, „Час пик“ от Йежи Стефан Ставински. Постановка Николай Люцканов. 1975 г.
Чиновникът, „Сако от велур“ от Станислав Стратиев. Постановка Младен Киселов 1976 г. – Награда на САБ за сезон 1976/1977. I награда за актьорско майсторство на VI национален преглед на българската драма и театър
Филка, „Интервенция“ от Лев Славин. Постановка Валентин Плучек. Режисьор Юлиан Козловски 1977 г.
Живота Цвийович, „Д-р“ от Бранислав Нушич. Постановка Анастас Михайлов. 1978 г.
Разумен, „Рейс“ от Станислав Стратиев. Постановка Младен Киселов. 1980 г.
Поп Стайко, „От много ум… Вражалец“ от Ст. Л. Костов. Постановка Асен Шопов. 1980 г.
Г-н Люлин, „Госпожице, да му отпуснем края (Кабаре „Парнас“)“ от Любомир Пеевски. Постановка Маргарита Младенова и Младен Киселов. 1981 г.
Професорът, „Биволът“ от Иван Радоев. Постановка Младен Киселов. 1982 г.
Йоната, „Кошници“ от Йордан Радичков. Постановка Младен Киселов. 1982 г.
Алцест, „Мизантроп“ от Молиер. Постановка Бранко Плеша 1983 г.
Ганьо Балкански, „Господин Балкански“ от Георги Данаилов. Постановка Иван Добчев. 1985 г.
Максим Кузмич Варавин, „Дело“ от А. В. Сухово-Кобилин. Постановка Крикор Азарян. 1986 г.
Бай Ноно, „Одисей пътува за Итака“ от Константин Илиев. Постановка Иван Добчев 1986 г. – I награда за актьорско майсторство на VIII Национален преглед на българската драма и театър, районен етап София май 1989 г.
Сватанак, „Балкански синдром“ от Станислав Стратиев. Постановка Иван Добчев 1987 г.
Ноздрьов, „Мъртви души“ от Николай Гогол. Постановка Здравко Митков. 1989 г.