1920年哲學家伯特蘭·羅素來清華參觀講學,趙元任任翻譯,陪同羅素周遊全國各地,每到一個地方,就用當地方言翻譯。1921年6月,與醫生楊步偉結婚。1921年-1923年應美國哈佛大學哲學系教授伍茲教授(James Haughton Woods,1864—1935,美國希臘哲學、印度哲學學者)之邀回到美國,擔任哈佛大學哲學系、中文系講師,開設中國哲學、中國語言。繼戈鯤化(Ge Kunhua)之後第二位於哈佛大學任教的華人。1924年升任哈佛大學中文系教授,同年推薦梅光迪到哈佛大學任教。其後,任赴歐洲研究語言學,結識英國語言學家丹尼爾·瓊斯、法國語言學家安東尼·梅耶;歐洲漢學家高本漢、伯希和及昂利·馬伯樂等。1925年-1929年應聘清華大學清華國學研究院導師,為當時時稱的四大導師(王國維、梁啟超、陳寅恪、趙元任)中最年輕的一位。 1932年2月—1933年10月,任清華留美學生監督處主任。1939年起,歷任美國耶魯大學訪問教授(1939年—1941年)、美國哈佛燕京學社《漢英大辭典》編輯(1941年-1946年)、哈佛大學東亞語言及文化學系(Department of East Asian Languages and Civilizations,EALC)中國語言講師(Lecturer in Chinese Language),1942年-1946年)、美國海外語言特訓班中文主任(1943年-1944年)、其中1945年趙元任當選為美國語言學會(英語:Linguistic Society of America)會長、密西根大學語言研究所教授(1946年-1947年)。1948年,當選為中央研究院第一屆院士。1947年起,專任加州大學柏克萊分校教授,1965年退休,任該校離職教授至逝世。1982年2月25日,病逝於麻薩諸塞州劍橋黃山醫院,享耆壽90歲。
1907年15歲南京江南高等學校預科讀書,跟美國人嘉化(David John Carver)學英文,選修拉丁文和德文,學會南京話。[15]
在《早年自傳》(Life with Chaos)記錄當年為伯特蘭·羅素翻譯的故事:「我和羅素一行經杭州、南京、長沙,然後北上北京。我利用這種機會演習我的方言。在杭州我以杭州方言翻譯羅素的講詞。去湖南長沙途中,在江永輪上有湖南贊助人楊瑞六,我從他那裡學了一點湖南方言。10月26日晚,我翻譯了羅素的講演,講完後,一個學生走上前來問我:『你是哪縣人?』我學湖南話還不到一個星期,他以為我是湖南人,說不好官話,實際上我能說官話,而說不好湖南話。」
《用b、ꟈ、g當不送氣音清破裂音》(On Using b, ꟈ, g for Unaspirated Voiceless Plosives),載《歷史語言研究所集刊》2本3分,1931,355—367頁。[2]
《英語語調(附美國變體)和漢語語調初探》(A Preliminary Study of English Intonation and its Chinese Equivalents),載《歷史語言研究所集刊》,(外編)《慶祝蔡元培先生論文集》,1932,105—156頁。
《漢語的字調跟語調》(Tone and Intonation in Chinese),載《歷史語言研究所集刊》4本2分,1933,121—134頁。
《音位標音法的多能性》(The Non-uniqueness of Phonemic Solutions of Phonetic Systems, 附中文摘要),載《歷史語言研究所集刊》4本4分,1934,363—390頁。
《高本漢對中國音韻學研究譯本序》載天津益世報《讀書周刊》第67期,1936。
《北京音系的性質》載《國語周刊》第289期,1937。
《漢語語詞的邏輯結構》(The Logical Structure of Chinese Words),載美《語言》(Language)雜誌第22卷1期,4—13頁。
《幼兒中國話分析》(The Cantian Idiolect, an Analysis of the Chinese Spoken by a 28-month-old Child)載美國加州大學出版的《閃語及東方語言研究》(Semitic and Oriental Studies),1951,24—44頁。
《漢語》(The Chinese Language)載《美國百科全書》(Encyclopedia Americanna),1951。
《漢語表示稱呼的詞語》(Chinese Terms of Address)載美國《語言》(Language)雜誌32卷1期,1956,217—241頁。
《漢語邏輯功能》(How Chinese Logic Operates)載美《人類語言學》(Anthropological Linguistics)1卷1期。 1959,1—8頁。
《漢語的岐義現象》(Ambiguity in Chinese)載Studia Serica Bernhard Karlgren Dedicata (Soren Egerod等編),1959,1—3頁。
《語言的描寫和規範問題》載台灣《中國語文》5卷2期,1959,4—8頁。
《國語的語法和詞彙問題》載台灣《中國語文》5卷3期,1959,4—11頁。
《說清濁》載《歷史語言研究所集刊》,三十週年紀念專號,30本,1960,493—497頁。
《什麼是正確的漢語? 》(主席演講稿)(What is Correct Chinese? )載《美國東方學會會刊》(Journal of the American Oriental Society)81卷3期,1961,171—177頁。
《語言學模型跟一般模型,邏輯,方法論和科學哲學》(Models in Linguistics and Models in General, Logic, Methodology and Philosophy of Science)載Proceedings of the 1960 International Congress(E. Nogel等編),美國史丹佛大學出版社,1962。
《漢字通字方案的初計劃》(Preliminary Design for a System of General Chinese)載《美國哲學協會年鑑》(Year Book of the American Philosophy Society),1967,478—482頁。
《吳語對比的若干方面》(Contrastive Aspects of the Wu Dialects)載美《語言》(Language)雜誌43卷1期,1967,92—101頁。
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《常州方言》(The Changchow Dialect)載《美國東方學會會刊》90卷1期《Mary Haas慶祝論文集》(Journal of the American Oriental Society),1970,45—56頁。
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《回想我在語言上犯過的錯誤》(Where Chao Went Wrong in Matters of Language)載《加拿大語言學學刊》(Canadian Journal of Linguistics)17卷2期,1972年,105—110頁。
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