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1900年2月5日,生於江蘇。父親浦光薛十六歲便開館授徒,是當地有名的先生。浦薛鳳五歲發蒙,開始讀書練字。1911年,革命初發,常熟風聲鶴唳,曾到無錫盪口暫避,革命結束便轉入新式學堂上學。1914年夏,從塔前高小畢業,到南京投考北京清華學校獲備取,到京複試插入中等科二年級,和聞一多、羅隆基、吳澤霖、吳國楨等同班。1921年夏,赴美留學,和張祖蔭同讀明尼蘇達的翰墨林大學。1923年夏,畢業後隨陳華庚赴芝加哥,與羅隆基、何浩若、聞一多等人組織愛國學社。9月,入讀哈佛大學,通過吳文藻結識謝婉瑩等人。1925年冬,獲碩士學位,因為雙親年事已高所以放棄博士學位,於1926年夏繞道歐洲返國。
回國路上遇到數位清華同學,其中一位雲南籍學長華秀升正在物色一位社會科學的教授,於是應聘東陸大學。1927年4月底,接到南開大學何廉和燕京大學徐淑希來信邀請北上任教,後因雲南內戰無法北上,恰逢同鄉王受培,向浙江大學李振吾推薦前往杭州執教。1928年5月,收到老師余日宣的回信,邀請返回母校清華大學任教,後也在北京大學和北平大學兼課。1930年,受杭立武之邀組織中國政治學會。1933年夏,受清華資助前往德國柏林大學訪問研究,期間結識姚從吾,後又到巴黎和倫敦訪學。1937年,受邀參加廬山談話。七七事變後,隨清華向南遷徙。1939年3月,應張群邀請擔任國防最高委員會參事一職,由昆明飛抵重慶,兼任中央日報主筆和沙坪壩的國立中央大學教授。1944年8月,奉派出席敦巴頓橡樹園會議,起草聯合國憲章議條。1945年11月,調任善後救濟會總署副署長,跟隨政府遷往南京,因為署長更易便請辭,轉任中央大學教授。行政院改組後也沒有結束任何職位,在中央大學和政治大學做專任教授。
1948年,接到時任台灣省主席魏道明電,邀請擔任省政府秘書長。7月20日,抵達台北就職。1949年12月,國民政府遷台,浦薛鳳繼續擔任原職,先後與魏道明、陳誠、吳國楨、俞鴻鈞四位省主席共事,至1954年6月卸任,共計六年。[1]。離職後在政大教書。1958年8月,因為梅貽琦就任教育部長的緣故,被任命為教育部政務次長。1960年,離開教育部後回到政大。
1962年,應美國學術教育基金會之邀請,赴美在漢諾甫學院、橋港大學講學。1997年1月7日,於洛杉磯去世。
與妻陸佩玉育有一女三男。
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