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核燃料(英語:nuclear fuel)是指可被核反應堆利用,通過核分裂或核聚變產生實用核能的材料。核燃料既能指燃料本身,也能代指由燃料材料、結構材料和中子減速劑及中子反射材料等組成的燃料棒。
核燃料具有在所有實際燃料來源中最高的能量密度。
與核武器中不可控的核反應不同,核反應堆能控制核反應的反應速率。對於裂變核燃料,當今一些國家已經形成了相當成熟的核燃料循環,包含對核礦石的開採、提煉、濃縮、利用和最終處置。大多數裂變核燃料包含重裂變元素,最常見的是鈾-235(235U)和鈈-239(239Pu)。這些元素能發生核分裂從而釋放能量。例如,鈾-235能夠通過吸收一個慢中子(亦稱熱中子)裂變成較小的核,同時釋放出數量大於一個的快中子和大量能量。當反應堆中的中子減速劑令快中子轉變為慢中子,慢中子再轟擊堆中其他鈾-235時,類似的核反應將能持續發生,即自我維持的核分裂連鎖反應。這使得自持連鎖反應成為可能,其釋放的能量用在核反應堆中以可以控制的速率釋放或在核武器中以非常迅速失控制速率釋放。目前商業核反應堆的運行都需要依靠這種可以控制的持續的連鎖反應維持,但不僅限於鈾元素這一種核燃料。
並不是所有的核燃料都是通過核分裂產生能量的。鈈-238和一些其他的元素也能在放射性同位素熱電機及其他類型的核電池中以放射性衰變的形式用於少量地發電。此外,諸如氚(3H)等輕核種可以用作聚變核燃料。由於目前尚未有投入運行的商業核聚變反應堆,故核燃料一般指的都是裂變核燃料。
目前在各種燃料中,核燃料是具有最高能量密度的燃料。例如,1千克鈾-235完全裂變產生的能量約相當於2500噸煤燃燒所釋放的能量。裂變核燃料有多種形式,其中金屬核燃料、陶瓷核燃料和彌散型核燃料屬於固體燃料,而熔鹽核燃料則屬於液體燃料,他們分別有着各自的特性,適用於不同類型的反應堆。
金屬型核燃料擁有最高的裂變原子密度,其熱導率高,製造簡單,但因為一般燃料本身熔點較低或晶體相變溫度低,反應時溫度不能太高。金屬核燃料的使用歷史較長,從1946年美國建成的世界上第一座實驗性快中子反應堆——克來門汀反應堆(Clementine reactor)到現在許多用於測試與研究的核反應堆,金屬核燃料一直在被使用。目前金屬型核燃料一般皆為合金而不是金屬單質。金屬核燃料一般用於石墨慢化堆和液態金屬快中子增殖反應堆(如EBR-II)。
鈾-235是人類最早使用的核分裂材料之一。金屬態的鈾在堆內使用的主要缺點為:熔點以下有三種同素異構體,升溫過程中尺寸不穩定;輻照穩定性差,會發生輻照腫脹;與包殼相容性差;化學穩定性也較差。此外,輻照還使金屬鈾的蠕變速度增加(50~ 100倍)。這些問題可以通過鈾的合金化有所改善。常見的鈾合金主要包括鈾鋁合金、鈾鋯合金、鈾矽合金(U3Si)、鈾鈮合金、鈾鉬合金以及氫化鈾鋯等。
鈈-239可以在反應堆內被製造,是人造易裂變元素,其臨界質量比鈾小,在有水的情況下,650克的鈈即可發生臨界事故。金屬態的鈈較脆弱,熔點低(640℃);從室溫到熔點有六種同素異構體,結構變化複雜;導熱係數低,僅為鈾的1/6左右;線膨脹係數大,各向異性十分明顯;化學穩定性很差,並極易氧化,易與氫氣和二氧化碳發生反應。這些缺點使金屬態的鈈不適合作為核燃料,一般都以氧化物的形式與氧化鈾混合使用,即混合氧化物燃料。這種鈈與鈾的組合可以實現快中子增殖,因而成為當今着重研究的核燃料之一。
釷-232吸收中子後可以轉換為可作核燃料之用的鈾-233。釷在地殼中的儲量很豐富,所能提供的能量大約相當於如今鈾、煤和石油全部儲量的總和。釷的熔點較高,直至1400℃才發生晶體結構相變,且相變前後均為各向同性結構,所以輻照穩定性較好,這是它優於鈾、鈈之處。金屬態的釷在使用中的主要限制為輻照下蠕變強度很低,一般以氧化物或碳化物的形式使用。在熱中子反應堆中,利用鈾-釷循環可得到接近於100%的轉換比,從而實現「近似增殖」。但這種循環比較複雜,後處理也比較困難,因此尚未獲得廣泛應用。 另外,因為釷缺乏武器應用,釷的研究難以得到象鈾和鈈的研究那樣的重點關注。
鈾氫鋯核燃料(UZrH)是TRIGA反應堆普遍使用的核燃料,其反應速率是負溫度係數的,在爐心溫度超過550℃時,鈾氫鋯會釋放氫原子,氫逸出爐心,被貯存在反應堆內一個特製的貯存盤裏。燃料在失去氫原子時,自身溫度會很快降低,反應速率減緩。在溫度降低到一定程度後,燃料又會從貯存盤內吸收氫原子。整個反應過程由其自身控制,不會劇烈地發生反應。反應堆運行時爐心溫度保持在一個區間內上下波動,因此能在—定程度上避免爐心熔毀。TRIGA反應堆因其使用的鈾氫鋯燃料的這種特性,反應堆本身體積可以比常規核反應堆小很多,因為它們不需要非常嚴密的安全保護措施,是分佈式發電以及教學用的理想堆種。目前世界上現有70個TRIGA反應堆,其中一半位於美國。
在快中子增殖反應堆中,由核燃料中的鈾或鈈俘獲中子後形成的少量錒系元素能被再次用於產生核燃料。金屬錒系元素核燃料一般為鈾、鈈及次要錒系元素和鋯的合金。因為金屬的熱膨脹能增加中子漏出量,所以錒系元素核燃料較為安全。
陶瓷型核燃料主要包含氧化物核燃料、碳化物核燃料和氮化物核燃料等。相對於金屬核燃料,它們的工作溫度高;一般來說,與冷卻劑及包殼材料的相容性好。缺點是密度低、導熱性差、易脆化。目前,二氧化鈾陶瓷核燃料是陶瓷型核燃料中應用最廣、研究最深的一種,被廣泛用於壓水式反應堆和沸水式反應堆。
二氧化鈾是一種黑色的固態半導體,其熔點高(2865℃),晶格結構為面心立方,在熔點下無晶型轉變,各向同性,抗輻照穩定性好,且與水和包殼材料的相容性較好。雖然密度和導熱係數低,質地脆硬,易由於大溫度梯度造成的熱應力而開裂,但優良的特性使其被廣泛用於核燃料。
二氧化鈾粉末的生產主要有三種途徑:ADU(鈾酸胺鹽,(NH4)U2O7)流程;AUC(三碳酸鈾酰胺(NH4)4[UO2(CO3)3])流程和IDR流程。接着,將二氧化鈾粉末與有機粘合劑混合,並被壓成高約1厘米,直徑約0.8厘米的坯塊,再於氬氣和氫氣的混合氣體中加熱至更高的溫度燒結,使得原本實心緻密的固體產生一些孔洞,以此製成核反應堆的燃料芯塊。
氮化鈾(UN)擁有很高的熔點,常作為NASA製造的核反應堆的核燃料。氮化鈾的導熱係數比二氧化鈾高。但除非氮-15(15N)取代了較常見的氮-14(14N)被用來製備氮化鈾燃料,否則核燃料中的氮-14元素會與中子反應生成大量的碳-14(14C)。由於生產氮-14十分昂貴,所以可能需要通過火法(pyro method)再加工以使氮-15得到彌補。如果將核燃料在加工後溶解於硝酸中,可將氮-15的同位素分離。
碳化鈾燃料通常用於液態金屬冷卻堆中,並被封裝在針狀燃料元件里。對它們的研究及應用始於緊張的20世紀60至70年代。然而,最近關於板形碳化鈾燃料的研究也再次成為熱點,尤其是在微型核燃料顆粒(如TRISO顆粒)的研究上。
碳化鈾的高熔點(2450℃)和良好的導熱性特性使其成為了一個很有吸引力的燃料。因為碳化鈾燃料中不含氧元素(在放射過程中,氧氣或其他氣體的釋放會導致堆內產生額外的壓力),並配合陶瓷塗層(在結構和化學性質上有優勢),碳化鈾將成為某些第四代裂變反應堆燃料的理想候選者——例如高溫氣冷堆。
混合氧化物燃料(MOX燃料)是以鈈、天然或耗乏鈾以及乏燃料為原料,從中提取裂變原料製得的核燃料,其性質與適用於大多數核反應堆的濃縮鈾相似但不完全相同。混合氧化物燃料是在核電產業中佔主流的輕水反應堆中低濃縮鈾(low enriched uranium,LEU)的理想替代品,同時也可作為中子增殖反應堆的燃料。
混合氧化物燃料的鈈可以來自報廢的核武器,在存儲這些剩餘鈈的過程中需要承擔核擴散的風險。在混合氧化物燃料的生產過程中,對乏燃料的再處理也存在類似的風險,因此對混合氧化物燃料的使用仍存在憂慮。全球核能合作夥伴(GNEP),是一個由美國發起的旨在促成乏燃料再處理後的鈈用於非武器用途的國際組織。出於對核不擴散的考慮,商業核反應堆乏燃料的再處理在美國是不被允許的。除了日本以外,該組織的其他成員國(包括中國、法國、俄羅斯)都已擁有軍事用途的核武器。
目前(2005年3月),商業核燃料的再處理,並將其製成混合氧化物燃料的技術已經在英國和法國被廣泛應用,在 俄羅斯,印度和日本也有少量應用。中國則正在進行着使用混合氧化物燃料的快中子增殖反應堆和核反應燃料的再處理的相關研究。
彌散型核燃料是將二氧化鈾或碳化鈾等陶瓷核燃料顆粒均勻地和非裂變基體材料(金屬、非金屬或陶瓷)混合後,經粉末冶金法壓制後燒結而成的。彌散型核燃料的形式能夠改善陶瓷型燃料的導熱和延性的不足,且其優點還包括成本較低;物理和機械性能較好;燃耗也較高;並且可以使用多種類型的燃料。以金屬為基體的彌散型核燃料導熱性能優異,有良好的韌性且加工性能好,如不鏽鋼基體的核燃料可軋製成板狀高功率密度元件,已用於美國核動力航空母艦和核潛艇。
彌散型核燃料中裂變物質的分佈方式要求使用濃度更高的核燃料製造燃料顆粒。
液態核燃料是溶解有核燃料的液體,因為使用液態核燃料的核反應堆一般都擁有負反饋調控機制所以較為穩定。但液態核燃料也有在事故(如初級系統泄漏)後容易發生擴散等缺陷。
熔鹽核燃料是由直接將核燃料溶解入熔鹽冷卻劑中製得的液態核燃料。使用熔鹽核燃的核反應堆(簡稱熔鹽堆),比如液體氟化釷反應堆(liquid fluoride thorium reactor,LFTR),是與僅以熔鹽作為冷卻劑(而沒有將核燃料溶於熔鹽中)的反應堆不同的。
使用熔鹽核燃料是液態爐心反應堆實驗的內容之一,其中,在熔鹽反應堆實驗(molten salt reactor experiment,MSRE)中,熔鹽核燃料被用於LFTR。熔鹽堆中的液態核燃料是鋰、鈹、釷和鈾等金屬的氟化物的混合物:LiF-BeF2-ThF4-UF4(72-16-12-0.4 mol%)。在實驗中,熔鹽核燃料的最高工作溫度為705℃,但因為熔鹽的沸點在1400℃,所以在實際使用時可以在更高溫度下運行。
水均勻反應堆(aqueous homogeneous reactor,AHR)使用硫酸鈾酰或其他鈾鹽的水溶液作為核燃料。歷史上,AHR都僅為科研用的小型反應堆,並無用於發電的大型反應堆。一個被稱作醫用同位素生產系統(medical isotope production system)的AHR現被用於生產醫學上使用的同位素。[1]
二氧化鈾(UO2)粉末通常被壓縮為圓柱形小塊,並在高溫下燒結,形成直徑1厘米,高1厘米的高密度且具有明確物理性質及化學組成的陶瓷芯塊。這些核燃料塊須經拋光以減小差異。加工後的核燃料塊接下來將被堆疊成長柱狀並裝入直徑1厘米,長約4米的金屬管中——也叫燃料棒的覆層。覆層一般厚度為1毫米,用於防止有放射性的核分裂碎片逃逸進入冷卻劑中產生污染。覆層位於冷卻劑和核燃料之間,是由對熱中子吸收截面很低的材料製成。用於製造覆層的金屬隨反應堆類型而異,現代的反應堆一般使用鋯合金或者不鏽鋼作為覆層,稍早的已過時的反應堆,如鎂諾克斯反應堆(Magnox reactors),使用鎂及少量的鋁組成的合金作為覆層。裝入核燃料塊的金屬管被封裝成為核燃料棒,核燃料棒將再被合併成束,用於組裝核反應堆的爐心。
壓水反應堆 (PWR) 燃料由圓柱狀燃料棒捆成的棒束組成。氧化鈾陶瓷以芯塊的形式裝入捆綁在一起的鋯管內。鋯管直徑約1 cm ,燃料包殼間隙內充滿氦氣用以改善燃料到包殼間的傳熱。每捆組件約有 179-264 根燃料棒,一個爐心內約裝有121-193捆組件。燃料組件通常由14×14 到 17×17 的捆綁在一起的燃料棒組成。壓水反應堆燃料組件長約4米。在PWR燃料組件內,控制棒從頂部直接插入到燃料組件內。燃料組件通常富集有百分之幾的235U。為消除陶瓷燃料內會導致腐蝕和氫脆的水分,氧化鈾在裝入鋯管前將被乾燥。鋯管內充入氦氣將芯塊和包殼間的相互作用減到最小以防止長期運行燃料棒失效。
在沸水反應堆(BWR)中,燃料與壓水堆燃料類似,但沸水堆的燃料棒束是「罐裝」的;即每捆組件外包圍有一層薄管道。這主要是為了防止局部密度變化影響反應堆爐心的中子和熱工水力。在現代沸水反應堆燃料組件中,每個組件中有91、92或96根燃料棒,具體數量取決於製造商。在美國沸水堆中,反應堆爐心組件的數量範圍從368個到800個不等。每個沸水堆燃料棒內充入壓力約3個大氣壓(300 kPa)的氦氣。
加拿大重水鈾反應堆燃料棒束約半米長、直徑10 cm。它由燒結的(UO2)芯塊組成,芯塊裝於鋯合金套管內,鋯合金端部焊接。每捆棒束毛重 20 kg,一個典型爐心裝料4500-6500捆棒束,具體取決於設計。現代類型通常有37個相同的燃料棒放射狀排列於棒束長軸上,但在以前幾種不同的配置和數量也被使用過。CANFLEX棒束有42個燃料元件、兩種元件尺寸。元件直徑也約10 cm(44英寸)、0.5 m長、重約20 kg(44 lb)取代了37棒的標準棒束。它被特殊設計利用兩種不同的直徑來增強燃料性能。如今坎杜堆設計上不需要富集鈾達到臨界(得益於其更高效的重水慢化劑),然而一些新概念堆要求採用低富集度以降低反應堆尺寸。
除了上述常見的核燃料外,還有眾多其他類型的核燃料被用於特殊的用途,但這些不常見的核燃料與沸水堆、壓水堆或坎杜堆等核反應堆中使用的核燃料相比適用範圍較小。這些不常見的核燃料中有許多只在實驗堆中得到使用,或用於軍事用途。
鎂諾克斯反應堆 (Magnox) 是一種使用天然鈾(即未富集的鈾)作為燃料、鎂諾克斯合金作為燃料包殼的承壓、二氧化碳冷卻、石墨慢化的反應堆 。工作壓力因不鏽鋼壓力槽和兩個設計運行於24.8到27 bar 的鋼筋混凝土設計而從 6.9到19.35 bar各異。 鎂諾克斯也是一種合金的名字——主要成分為鎂和少量的鋁以及其他金屬——用其非氧化層包裹未富集鈾的金屬燃料以包容裂變產物。 鎂諾克斯 (Magnox)是非氧化鎂(Magnesium non-oxidising)的縮寫。 這種材料具有中子俘獲截面小的優勢,但也有兩大缺點:
鎂諾克斯燃料裝有冷卻肋片以改善在較低運行溫度下的傳熱,這使其製造變得昂貴。使用金屬鈾而非氧化鈾使傳熱更直接也更便宜,燃料卸出反應堆後一小段時間的再處理需求意味着巨大的裂變產物泄漏風險。需要昂貴的遠程操作設施來減小危險。
TRISO燃料(TRIstructural-ISOtropic fuel)是一種微型燃料顆粒。其燃料核心是氧化鈾(有時是碳化鈾或碳氧化鈾)構成,由四層各向同性材料包覆。四層包覆層由裏到外包括多孔碳緩衝層(buffer)、緻密熱解碳(PyC)層、用以在高溫下阻止裂解產物溢出、加強TRISO顆粒結搆強度的陶瓷碳化矽層和最外面的熱解碳層。TRISO顆粒的設計使其在過程壓強下(比如不均勻熱膨脹和裂解氣體壓強)在1600°C以上不破碎,因此可以在設計合理的反應堆中在最糟糕的情形下防止燃料外泄。兩種這樣的反應堆設計包括卵石床堆(PBR)和稜柱塊高溫氣冷堆(比如GT-MHR堆)。在卵石床堆裏,數以千計的TRISO顆粒被分散在卵石狀石墨塊中。在稜柱塊高溫氣冷堆中,TRISO顆粒被製成塊狀置於石墨塊中。上述兩種堆均是高溫堆(HTR),在第四代技術目標屬於三代以上堆,因爲其設計操作溫度和條件低於六類堆之一的極高溫度反應堆。 TRISO燃料顆粒由英國在DRAGON計劃中率先研製。D. T. Livey首先提出用碳化矽作爲擴散阻滯劑。[2] 使用TRISO燃料的首座核反應堆是DRAGON反應堆,首座核電廠是THTR-300。目前,一些實驗反應堆使用TRISO燃料塊,包括中國的HTR-10以及日本的HTTR。
在QUADRISO燃料(QUADRuple ISOtropic fuel)顆粒中,一層可燃性中子毒物(氧化銪、氧化鉺或碳化鉺)包覆在傳統TRISO燃料核心外,以更好的控制過度反應性。如果爐心既含有TRISO燃料又含有QUADRISO燃料,因可燃性中子毒物層的緣故,在反應起始中子無法染指QUADRISO顆粒中的燃料。經輻照後,中子毒物消耗殆盡,中子流進入QUADRISO顆粒中燃料核心,引發核裂變反應。這個過程和普通TRISO燃料的消耗相互補償。在廣義QUADRISO燃料概念裏,中子毒物最終可以同燃料核心或者外層的熱解碳混合在一起。QUADRISO燃料的概念由美國阿岡國家實驗室提出。
RBMK燃料用於前蘇聯設計建造的RBMK型反應堆。這種燃料屬低濃縮氧化鈾燃料。RBMK堆的燃料棒長達3米,兩根燃料棒首尾相接放在加壓的燃料管中。來自俄羅斯VVER反應堆乏燃料的再生鈾被用來製造RBMK燃料。切爾諾貝利事故之後,該燃料濃縮度由2.0%增加到2.4%,以補償控制棒的修改和更多吸收劑的引入。
CerMet燃料由嵌在金屬介質中的陶瓷燃料顆粒(通常是氧化鈾)構成。有人猜測美國海軍的反應堆使用這種燃料。這種燃料導熱性能好,可以耐受膨脹。
板型燃料歷來都遭受冷落。它通常由夾在金屬包殼內的濃縮鈾構成。板型燃料用於幾個需要高中子注量率的研究堆中,用於金屬輻照研究或同位素生產之類,堆內沒有陶瓷柱形燃料的高溫。它現在正被用於位於愛達荷國家實驗室的先進測試反應堆中。
使用過後的核燃料是裂變產物、鈾、鈈以及次要錒系元素的混合物。曾在核反應堆高溫中反應的核燃料的化學組成往往是不均勻的,燃料可能會含有鉑族元素(如鈀)的納米顆粒。在使用過程中,核燃料可能還會接近其熔點或出現開裂和膨脹等現象。乏燃料可能發生破裂,但是是不溶於水的,所以水環境下的二氧化鈾仍能保留其晶格中絕大多數的帶有放射性的錒系元素和裂變產物。事故中的氧化物核燃料有兩種可能的擴散方式:裂變產物能被轉化為氣體或以微小顆粒的形式分散分散。
聚變核燃料包括氘(2H)、氚(3H)及氦-3(3He)等。儘管還有眾多核種之間也能發生核聚變,但因為原子核所帶電荷越多則需要更高的溫度引發核聚變,所以僅有質量最輕的幾種核種才被視為聚變核燃料。雖然核聚變的能量密度甚至比核分裂的還高,且人們已經製造出可以維持數分鐘的核聚變反應堆,但將聚變核燃料用作為能源仍只在理論上可行[3]。
氘與氚都可被視作與第一代聚變核燃料。因為氘與氚所帶電荷較少,所以在所有核種中它們是最易發生核聚變的。下面列舉的是最常被引用的發生在第一代聚變核燃料之間的三種核反應:
與第一代聚變核燃料相比,第二代聚變核燃料需要更高的約束溫度(confinement temperature)或更長的約束時間(confinement time),但在反應中產生的中子量較少。因為中子不帶電,不受磁場約束,會被核聚變反應堆內壁吸收,使得內壁材料帶上放射性,所以被視為可控核聚變中是有害副產物。第二代聚變核燃料包括氘與氦-3,雖然產物都是帶電粒子,但是此代聚變核燃料也可發生不能忽略的、產生中子的副反應。
第三代聚變核燃料之間發生的反應中只產生帶電粒子,且副反應可忽略。因為中子產量很低,所以使用第三代聚變核燃料的核反應堆的內壁放射性不會用明顯增強。使用第三代聚變核燃料作為聚變反應堆的核燃料是可控核聚變的最終目標。在所有的第三代聚變核燃料中,氦-3具有最高的麥克斯韋反應性(Maxwellian reactivity),但是地球上氦-3的儲藏量極低。
另一個可作為候選的無中子反應是氕-硼反應:
在合理的假設中,此反應的副反應會導致約0.1%的聚變能被中子帶走。在123keV時,此反應的最佳溫度約為純氫反應的10倍,對能量約束的要求要比氘-氚反應嚴格500倍,但能量密度僅為氘-氚反應的0.4‰。[4]
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