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长寿命裂变产物一般指由核裂变反应产生的、半衰期超过20万年的放射性物质。[1]这并非精确的科学定义,比如有人把某些半衰期在20年至100年间的裂变产物也称作长寿命裂变产物。[2]另外的人则主张把这些半衰期在20年-100年间的裂变产物称作中等寿命裂变产物。[3]
刚出堆的乏燃料在短期内具有极强的放射性,这种放射性大多来源于裂变产物中的短寿命裂变产物,比如碘-131(半衰期=8.0197天)和钡-140(半衰期=12.7523天)。四个月之后,上述两种核素的强放射性基本消失,取而代之的是铈-141、锆-95、铌-95和锶-89。两到三年之后,放射性主要来源于铈-144、镨-144、钌-106、铑-106和钷-147。[1]
乏燃料经过几年的冷却之后,大部分放射性源自铯-137和锶-90。二者在裂变反应中的产额大概都是6%,半衰期都在30年左右。其他半衰期在30年左右的核素要么反应产额低,要么在反应堆中经中子俘获而被转变成其他核素(比如钐-151、铕-155和镉-113m),因此对乏燃料的放射性贡献不大。在几年到几百年的时间里,乏燃料的放射性基本可以认为就是铯-137和锶-90的放射性,可以通过二者指数衰变的叠加来模拟。它们被称为中等寿命裂变产物。[1][3]
氪-85(半衰期=10.76年)也算是中等寿命裂变产物。但它的情形和铯-137和锶-90有所不同。氪-85是一种惰性气体,不会在大气圈、岩石圈或者水圈富集。因此在现有再处理流程中,氪-85可以直接排放到大气中。[5]在美国和其他一些国家,乏燃料在再处理之前一般要经过几十年的冷却。到了再处理的时候,大部分氪-85已经经衰变而消失。
依衰变链分类的锕系元素[6] | 半衰期范围 | 依裂变产额分类的裂变产物[7] | ||||||
---|---|---|---|---|---|---|---|---|
4n | 4n + 1 | 4n + 2 | 4n + 3 | 4.5–7% | 0.04–1.25% | <0.001% | ||
228Ra | 4~10年 | 155Eu þ | ||||||
244Cm | 241Pu ƒ | 250Cf | 227Ac | 10~29年 | 90Sr | 85Kr | 113mCd þ | |
232U ƒ | 238Pu | 243Cm ƒ | 29~100年 | 137Cs | 151Sm þ | 121mSn | ||
248Bk[8] | 249Cf ƒ | 242mAm ƒ | 100~400年 | ↑中等寿命裂变产物 没有半衰期为 100年至21万年 的裂变产物 ↓长寿命裂变产物 | ||||
241Am | 251Cf ƒ[9] | 400~1000年 | ||||||
226Ra | 247Bk | 1000~2000年 | ||||||
240Pu | 229Th | 246Cm | 243Am | 2000~8000年 | ||||
245Cm ƒ | 250Cm | 239Pu ƒ | 8000~3万年 | |||||
230Th | 231Pa | 3~10万年 | ||||||
236Np ƒ | 233U ƒ | 234U | 10~30万年 | 99Tc | 126Sn | |||
248Cm | 242Pu | 30~140万年 | 135Cs | 79Se | ||||
237Np | 140~700万年 | 93Zr | 107Pd | |||||
236U | 247Cm ƒ | 700~3000万年 | 129I | |||||
244Pu | 3000万~1亿年 | 也没有半衰期超过 2000万年的裂变产物[10] | ||||||
232Th | 238U | 235U ƒ | 1~150亿年 | |||||
当铯-137和锶-90大部分衰变后,乏燃料的放射性主要来源于锕系元素,最重要的有钚-239、钚-240、镅-241、镅-243、锔-245和锔-246。[1]这些元素可以经再处理回收,用作裂变燃料。分离这些元素后,在1,000-100,000年左右乏燃料的放射性会大大降低。钚-239可以直接用于现有的热中子反应堆。量比较小的镅-241和钚-242则可以在快中子反应堆中转化成其他核素。
100,000年以后,裂变产物将以七种核素为主,兼有少量镎-237和钚-242。[1]这七种核素的半衰期在20万年到1600万年之间。主要产物锝-99、锆-93和铯-135的产额在6%左右,其衰变能在100-300千电子伏特之间,一部分表现为β辐射,另一部分则以无害的中微子形式释放。锕系元素以α衰变为主,衰变能在4-5兆电子伏特。
如果反应堆以铀-235为燃料,在乏燃料中,每单位时间其它六种核素释放出的縂能量是锝-99的10%;如果反应堆以铀-235(65%)和钚-239(35%)为燃料,在乏燃料中,每单位时间其它六种核素释放出的縂能量是锝-99的25%。
乏燃料冷却1000年后,中等寿命裂变产物铯-137和锶-90的放射性降低到和长寿裂变产物持平的水平。如果锕系元素没有分离的话,将比中等寿命裂变产物和长寿裂变产物的放射性更强。
乏燃料冷却100万年后,锝-99的放射性将首次低于锆-93。300万年后,锆-93的衰变能将低于碘-129。
因为锝-99和碘-129对生物危害较大,但同时有较大的中子反应截面,有人正在考虑用核嬗变的方式将它们转化为危害较小的核素以除去。[15]
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