Ea este cel mai cunoscută mai ales ca scenaristă a filmului science-fiction clasic Metropolis și povestea pe care se bazează. Harbou a colaborat ca scenaristă cu regizorul de film Fritz Lang, soțul ei, în perioada de tranziție de la filmele mute la cele cu sunet.
A fost căsătorită de trei ori: cu Rudolf Klein-Rogge (în perioada 1914–1920), Fritz Lang (în perioada 1922–1933) și cu indianul Ayi Tendulkar (c. 1933-??).
1922 Der Brennende Acker (Burning Soil) - scenariu (Murnau)
1922 Dr. Mabuse, Der Spieler 1. Teil: Der Große Spieler - Ein Bild Unserer Zeit (Dr. Mabuse, the Gambler Part 1: The Great Gambler - A Picture of our Time) - scenariu (Lang)
1922 Dr. Mabuse, Der Spieler 2. Teil: Inferno, Ein Spiel von Menschen Unserer Z (Dr. Mabuse, The Gambler Part 2: Inferno - A Play About People of our Time) - scenariu (Lang)
1923 Die Austreibung. Die Macht Der Zweiten Frau (Driven From Home) - scenariu (Murnau)
1924 Die Nibelungen 1. Teil: Siegfried's Tod (The Nibelungen Part 1: Siegfried's Death) - scenariu Die Nibelungen: Siegfried (Siegfried's Death) (1924) - (Lang)
1924 Die Nibelungen 2. Teil: Kriemhild's Rache (The Nibelungen Part 2: Kriemhild's Revenge) - scenariu Die Nibelungen: Kriemhilds Rache (Kriemhilde's Revenge) - (Lang)
1924 Die Finanzen Des Großherzogs (The Finances of the Grand Duke)The Grand Duke's Finances - (Murnau)
1927 Metropolis (1927) - scenariu, Idea Metropolis - (Lang)
1929 Frau Im Mond (Woman in the Moon) - scenariu, poveste originală Frau im Mond (Woman in the Moon), pe baza romanului ei Die Frau im Mond (1929) - (Lang)
1931 M (1931) - scenariu (nemenționată), regia Fritz Lang
1962 The First Right of the Child - scenariu
1933 Testamentul doctorului Mabuse (The Testament of Dr. Mabuse) - scenariu, regia Fritz Lang
1935 Der Alte Und Der Junge König (The Old and the Young King) - Script
1935 I Was Jack Mortimer - scenariu
1936 Die Herrin von Campina (The Mistress of Campina) - scenariu
1936 Die Unmögliche FrauThe Impossible Woman - scenariu (Meyer)