Brolin ist der Sohn des Bauunternehmers Henry Hurst Bruderlin (1911–2002) und dessen Ehefrau Helen Sue Mansur (1915–2014). Seine Schauspielkarriere begann in den frühen 1960er-Jahren mit Gastrollen in Fernsehserien sowie kleineren Kinorollen.
Brolin wurde bekannt durch die FernsehserieDr. med. Marcus Welby (1969), für die er mit dem Emmy und Golden Globe ausgezeichnet wurde. In dieser Serie spielte er an der Seite von Robert Youngs erfahrenem Dr. Welby die Rolle des jungen Arztes Steve Kiley. Die Serie wurde ein Quotenerfolg und lief bis 1976. Parallel begann Brolin größere Rollen in Kinofilmen zu übernehmen, darunter Westworld (1973), Unternehmen Capricorn (1978) und Amityville Horror (1979). Im Jahr 1983 sollte er die Nachfolge von Roger Moore als James Bond in Octopussy übernehmen, aber kurz vor Beginn der Dreharbeiten entschieden sich die Bond-Produzenten doch wieder für Moore.[1]
Stattdessen hatte er danach von 1983 bis 1988 die Hauptrolle des Hotelmanagers Peter McDermott in der auch in Deutschland populären Serie Hotel. Ab den 1990er-Jahren übernahm er Hauptrollen in diversen B-Movies und Fernsehfilmen. In aufwendiger produzierter Filmen wurde er hingegen nur noch als Nebendarsteller besetzt, wie zum Beispiel in Traffic – Macht des Kartells (2000) und Catch Me If You Can (2002). Im Filmdrama Im Bann der schwarzen Witwe (2005) spielte Natasha Henstridge an seiner Seite.
Weitere Bekanntheit als Fernsehdarsteller erreichte er durch die Rolle als Lt. Col. Kelly in der Serie Pensacola – Flügel aus Stahl (1997–2000), in der er auch als Regisseur und Produzent tätig war. Ebenfalls übernahm er 1997 die Moderation einiger Folgen von X-Factor, schließlich übergab er die Moderation aber an Jonathan Frakes. 2002 spielte er in der Serie The West Wing einen republikanischen Präsidentschaftskandidaten. Für das US-Fernsehen verkörperte er 2003 in dem biografischen Spielfilm Die Reagans die Rolle des ehemaligen US-Präsidenten Ronald Reagan. An seiner Seite spielte die australische Schauspielkollegin Judy Davis die Nancy Reagan.
Brolin war von 1966 bis zu der Scheidung 1984 erstmals verheiratet. Aus der Ehe stammen ein Sohn, der Schauspieler Josh Brolin (* 1968), sowie eine Tochter (* 1972). Von 1986 bis 1995 war er mit der Schauspielerin Jan Smithers (* 1949) verheiratet, mit der er eine weitere Tochter (* 1987) hat. Seit 1998 ist Brolin in seiner dritten Ehe mit Barbra Streisand verheiratet.
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