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美國超自然題材電視劇《超自然檔案》第四季講述陰陽兩隔的兩兄弟薩姆和迪恩重聚並繼續對抗惡魔Lilith的故事。第4季在CW電視台播放（2008年9月18日–2009年5月14日），共22集。
在上一季末，兄弟雖然找到了掌握Dean壽命契約的惡魔Lilith，但是Dean還是被地獄犬咬死。Lilith也想殺Sam，卻因不敵而逃。Sam後來試盡各種方法也無法復活Dean。4個月後Dean卻從地獄意外歸來，與Bobby和Sam重逢。為了解Dean復活的原因，三人通過靈媒得知了施救者的名字「Castiel」。原來Castiel是一個天使，而他自稱復活Dean是天堂高層的命令，目的是要讓Dean參與阻止Lilith的更大陰謀。但不相信美好超自然事物存在的Dean則感覺事情並不簡單。Sam變強的秘密將會揭曉，而重回Sam身邊的惡魔Ruby的秘密也將水落石出。
4個月後，Dean從自己所處的墳墓爬了出來，先後把Bobby和Sam都嚇了一跳。Dean證明了自己不是怪物詐屍，但不並知道自己是如何逃出地獄的。Sam否認Dean是由他救回的，但Sam說自己曾試過與惡魔訂立新契約以贖回Dean的一命，可惜沒有惡魔願意接受。3人通過靈媒Pamela得知施救者名叫「Castiel」。Castiel現身後表明了自己是天使。Castiel說惡魔Lilith正計劃逐步解開66個封印，以釋放魔王Lucifer。Castiel還警告Dean必須設法阻止體內有惡魔之血的Sam繼續走向墮落。迪恩也發現了Ruby正教唆山姆吸惡魔之血，以獲得更強大的控制惡魔的能力。本來就厭惡惡魔的Dean與一直對Ruby有好感的Sam先後起了數次紛爭。他們後來發現父親還有一個叫Adam的私生子，只可惜被食屍鬼所殺。
Dean和Bobby為了幫助Sam戒掉吸食惡魔血的習慣，臨時囚禁了Sam。Castiel則執行天堂的新命令，故意偷偷放走了被囚禁的Sam。原本忠於天堂指示的Castiel由於與Dean接觸太多，加之發現天堂有許多不近人情的命令，漸漸有了崇尚自由主義的個人想法，但受到了其他天使們的批評。天使長Zachariah軟禁Dean後，告訴Dean天堂高層早就下達指令任由惡魔解開66個封印，目的就是引發大戰，企圖按照古老預言中的步驟，一口氣消滅惡魔。所謂阻止天啟的戰鬥只是掩人耳目的象徵性行動。而最後一個封印原來就是Lilith。只要殺死路西法創造的第1個惡魔Lilith，最後一個封印就會破解，Lucifer就會重臨人間。殺死Lilith的任務將由獲得足夠魔力後的Sam來完成。而迪恩的任務就是要在路西法降臨後，參與消滅路西法的大戰。發掘自己死期不遠的Lilith也開始有反悔的打算，希望與Sam單方面私了，但未能成功。Castiel被迪恩說動，帶著迪恩去阻止Sam殺死Lilith，但為時已晚。莉莉斯死後，路西法的最後一道封印解開，Ruby的真實目的也由此暴露在Sam眼前。Dean和Sam聯手殺死了已經得逞的Ruby。
下列角色中，有的在第4季戲份極少，但在其它幾季中是經常出現的角色。
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大象
《I Know What You Did Last Summer》一集的名字來源於以鉤子人為題材的恐怖懸疑電影《我知道你去年夏天幹了什麼》。鉤子人也曾在本劇第1季第7集《Hook Man》中作為主要反派出現。
《The Monster at the End of This Book》一集中出現《超自然檔案》同名小說，其封面繪製的薩姆形象酷似義大利男星法比奧·拉佐尼。
| 總集數 | 集數 | 標題 | 導演 | 編劇 | 首播日期 | 製作代碼 | 美國收視人數 (單位：百萬) |
|---|---|---|---|---|---|---|---|
| 61 | 1 | "Lazarus Rising" | Kim Manners | Eric Kripke | 2008年9月18日 | 3T7501 | 3.96[1] |
| 62 | 2 | "Are You There, God? It's Me, Dean Winchester" | Phil Sgriccia | Story by: Sera Gamble & Lou Bollo Teleplay by: Sera Gamble | 2008年9月25日 | 3T7502 | 3.18[2] |
| 63 | 3 | "In the Beginning" | Steve Boyum | Jeremy Carver | 2008年10月2日 | 3T7504 | 3.51[3] |
| 64 | 4 | "Metamorphosis" | Kim Manners | Cathryn Humphris | 2008年10月9日 | 3T7505 | 3.15[4] |
| 65 | 5 | "Monster Movie" | Robert Singer | Ben Edlund | 2008年10月16日 | 3T7503 | 3.06[5] |
| 66 | 6 | "Yellow Fever"(《黃熱恐懼》) | Phil Sgriccia | Andrew Dabb & Daniel Loflin | 2008年10月23日 | 3T7506 | 3.25[6] |
| 67 | 7 | "It's the Great Pumpkin, Sam Winchester" | Charles Beeson | Julie Siege | 2008年10月30日 | 3T7507 | 3.55[7] |
| 68 | 8 | "Wishful Thinking" | Robert Singer | Story by: Ben Edlund & Lou Bollo Teleplay by: Ben Edlund | 2008年11月6日 | 3T7508 | 3.24[8] |
| 69 | 9 | "I Know What You Did Last Summer" | Charles Beeson | Sera Gamble | 2008年11月13日 | 3T7509 | 2.94[9] |
| 70 | 10 | "Heaven and Hell" | J. Miller Tobin | Story by: Trevor Sands Teleplay by: Eric Kripke | 2008年11月20日 | 3T7510 | 3.34[10] |
| 71 | 11 | "Family Remains" | Phil Sgriccia | Jeremy Carver | 2009年1月15日 | 3T7511 | 2.98[11] |
| 72 | 12 | "Criss Angel Is a Douchebag" | Robert Singer | Julie Siege | 2009年1月22日 | 3T7512 | 3.06[12] |
| 73 | 13 | "After School Special" | Adam Kane | Andrew Dabb & Daniel Loflin | 2009年1月29日 | 3T7513 | 3.56[13] |
| 74 | 14 | "Sex and Violence" | Charles Beeson | Cathryn Humphris | 2009年2月5日 | 3T7514 | 3.37[14] |
| 75 | 15 | "Death Takes a Holiday" | Steve Boyum | Jeremy Carver | 2009年3月12日 | 3T7515 | 2.84[15] |
| 76 | 16 | "On the Head of a Pin" | Mike Rohl | Ben Edlund | 2009年3月19日 | 3T7516 | 3.37[16] |
| 77 | 17 | "It's a Terrible Life" | James L. Conway | Sera Gamble | 2009年3月26日 | 3T7517 | 3.13[17] |
| 78 | 18 | "The Monster at the End of This Book" | Mike Rohl | Story by: Julie Siege & Nancy Weiner Teleplay by: Julie Siege | 2009年4月2日 | 3T7518 | 3.27[18] |
| 79 | 19 | "Jump the Shark"[註 1] | Phil Sgriccia | Andrew Dabb & Daniel Loflin | 2009年4月23日 | 3T7519 | 2.70[19] |
| 80 | 20 | "The Rapture" | Charles Beeson | Jeremy Carver | 2009年4月30日 | 3T7520 | 2.95[20] |
| 81 | 21 | "When the Levee Breaks" | Robert Singer | Sera Gamble | 2009年5月7日 | 3T7521 | 2.79[21] |
| 82 | 22 | "Lucifer Rising" | Eric Kripke | Eric Kripke | 2009年5月14日 | 3T7522 | 2.89[22] |
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