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混合氧化物核燃料(英語:MOX fuel,Mixed oxide fuel)是一種包含有多於一種可發生裂變的物質的氧化物的核燃料,這裡的「可發生裂變的物質」指的是裂變物質和增殖材料。一般情況下,混合氧化物燃料指的是鈽與天然鈾、再處理鈾或貧鈾的混合物。例如,7%的鈽與93%的鈾的混合物與目前用於大多數核反應爐所使用的低濃縮鈾的反應差不多,儘管不是完全一致,但混合氧化物燃料可以作為低濃縮鈾的一種替代品。
使用混合氧化物核燃料的優勢在於它能夠利用武器級鈽。武器級鈽若不用於製造混合氧化物核燃料,就將會被作為核廢料處置,可能會帶來核擴散的風險[1]。然而,有人認為隨著商用混合氧化物核燃料以及相應的再處理技術的全球化,這將會帶來更大的核擴散風險[2][3]。
在任何一個基於鈾的核反應爐堆芯中,都有兩種發生裂變反應的同位素,一種是原有的鈾-235,另一種是由較重的同位素如鈾-238俘獲中子後轉變而成的同位素。核反應爐中燃料的絕大部分都是鈾-238。鈾-238俘獲一個中子以後變成鈾-239,隨後經過兩次β衰變就會轉化成鈽-239。而如果鈾-239再捕獲一些中子,則會相應的轉化為鈽-240、鈽-241、鈽-242以及其他超鈾元素的同位素。鈽-239和鈽-241和鈾-235一樣,都是裂變物質。少量的鈾-236、錼-237和鈽-238可以由鈾-235發生中子俘獲轉化而來。
正常情況下,核燃料大約每經過一年半左右替換一次,大多數鈽-239都在核反應爐中消耗掉了。鈽-239和鈾-235相比,其裂變的核反應截面稍大,釋放的能量相近。核反應爐產生的乏核燃料中,大約1%是鈽,而其中約2/3是鈽-239。每年在全世界範圍內產生的乏核燃料中,大約有100噸的鈽。如果使鈽再循環加以利用,將會使從核燃料中得到的能量提升12%,而如果同時使用濃縮技術再循環鈾-235,則會使核燃料中可以利用的能量提升20%[4]。由於在多次再處理循環會使具有偶數個中子、能夠吸收中子的同位素數量增加,需要相應的提高鈽和鈾-235的比例。現在,在熱中子反應爐中,鈽作為混合氧化物核燃料僅僅再循環一次,而產生的混合氧化物的乏核燃料其中的次要錒系元素和鈽含有偶數個中子的同位素的含量較高,因此被作為核廢料儲存。
將混合氧化物核燃料引入現有的核反應爐需要重新授權。通常只有三分之一到一半的燃料切換成了混合氧化物核燃料。由於使用混合氧化物核燃料改變了核反應爐的工作特性,核電站必須通過設計或調整才能使用這種燃料。使用混合氧化物核燃料後,反應爐中需要更多的控制棒。如果這種核燃料的比例超過了50%,由於變化過於巨大,核反應爐必須進行重新設計。位於亞利桑那州鳳凰城附近的帕洛貝爾德核能發電站為使用100%的混合氧化物核燃料進行了設計,但是到目前為止,它還一直在使用低濃縮鈾作為核燃料。理論上,七個傳統反應爐每年製造出來的混合氧化物燃料足夠三個帕洛貝爾德的反應爐使用,因此這個核電站不需要新的鈾燃料了。
根據加拿大原子能有限公司提供的材料,加拿大重水鈾反應爐(CANDU 反應爐)不需要物理修改就可以使用100%的混合氧化物核燃料。他們交給美國國家科學院委員會的關於鈽處置的報告中稱,他們在測試鈽含量0.5%-3%的混合氧化物燃料方面有大量地經驗。
目前法國和英國可以對商業化核燃料進行核燃料再處理以生產混合氧化物核燃料,俄羅斯、印度、日本也可以進行少部分的生產。中國計劃建造快中子增殖反應爐和再處理設施。處於對防止核擴散的考慮,美國不允許進行對商用反應爐產生的乏核燃料的再處理。除了日本以外,這些國家都在很早以前就擁有了軍用的研究性反應爐以及核武器。
美國正在位於南卡羅來納州的薩凡納河廠建造使用混合氧化物燃料的核電站。田納西河谷管理局和杜克能源對於使用通過武器級鈽製造的核燃料很感興趣。
在歐洲的比利時、瑞士、德國和法國,大約有30個熱中子反應爐正在使用混合氧化物核燃料[5],此外還有20個核反應爐已經被批准使用該核燃料。大多數反應爐堆芯中的1/3是混合氧化物核燃料,而有一些將會提升這種核燃料所占的比例,達到約50%。在法國,法國電力公司計劃在它所擁有的所有900百萬瓦反應爐中都使用至少1/3的混合氧化物燃料。日本計劃到2010年,讓它們的1/3的核反應爐使用混合氧化物燃料,而且已經批准建設一個完全使用這種燃料的新型反應爐。混合氧化物核燃料占現在正在使用的總核燃料的2%[4]。
使用混合氧化物的安全問題主要包括:[5]
在熱中子反應爐中,大約只能消耗混合氧化物燃料中30%左右的鈽。如果1/3的堆芯燃料是混合氧化物,而2/3是鈾燃料,產生的乏核燃料中的鈽含量不會因使用混合氧化物燃料而提高[5]。
儘管鈽-242需要吸收三個中子才能轉變成裂變物質鋦-245,所有的鈽同位素都可以認為是裂變物質或者是增殖材料。在熱中子反應爐中,同位素退化限制了鈽再循環的能力。在當前的輕水反應爐中,乏核燃料第一次移出反應爐時,其中大約1%的成分是鈽,這些鈽元素的同位素組成為:大約52%是鈽-239,24%是鈽-240,15%是鈽-241,6%是鈽-242,2%是鈽-238[5]。
由於幾乎所有的錒系元素包括鈾-238在內在高能中子或快中子的作用下對中子的吸收能力減弱,而更容易發生裂變,快中子反應爐可以使用這些元素作為燃料,因此快中子反應爐的效率更高。根據快中子反應爐使用燃料的不同,它可以是鈽增殖反應爐也可以單純的消耗鈽。
這些快中子反應爐與熱中子反應爐相比更適於使其他錒系元素發生嬗變。由於熱中子反應爐使用低能中子,錒系元素在熱中子的作用下更容易發生中子俘獲,而不容易發生裂變。這會形成更重的超鈾原子核,而減少了用以維持鏈式反應的熱中子的數量。
製造混合氧化物核燃料的第一步是將乏核燃料中的鈽與剩餘的鈾(約96%)和其他的裂變產物以及核廢料(共約3%)分離出來,這一過程需要在核再處理工廠中完成。
混合氧化物核燃料可以通過將二氧化鈾(UO2)和二氧化鈽(PuO2)同時粉碎,然後將混合好的兩種氧化物壓製成為核燃料小顆粒。然而這個加工過程的缺點是會產生大量的放射性塵埃。混合氧化物核燃料包含有7%的鈽和貧鈾,如果認為鈽的60-65%都是鈽-239,這種核燃料的效果和將鈾-235濃縮至4.5%的二氧化鈾核燃料相同。如果使用武器級的鈽(鈽-239的含量大於90%),那麼只需要核燃料中僅需要5%的鈽即可。
溶解在硝酸中的硝酸鈾醯和硝酸鈽可以通過加入鹼性物質氨以形成重鈾酸銨和氫氧化鈽的混合物。如果在含有5%氫氣的氬氣中加熱,將會形成二氧化鈾和二氧化鈽的混合物。得到的粉末可以通過壓制形成綠色的小顆粒。這種綠色的小顆粒可以通過燒結轉變為鈾鈽混合氧化物的小顆粒。這種方法得到的核燃料在微觀尺度上更加均勻,但是仍然有可能看到有些區域富含鈽,而有些區域含鈽較少。
為了避免鈽中短壽同位素的衰變所帶來的問題,再處理燃料得到的鈽經常需要儘快製成混合氧化物核燃料。例如鈽-241會衰變成鋂-241,而鋂-241會釋放出伽馬射線。如果分離出來的鈽在核燃料加工工廠中放置了五年,衰變產生的鋂就會給工作人員的身體健康帶來危險。儘管由於鋂-241所釋放出來的伽馬射線的能量比較低,1毫米厚的鉛或比較厚的玻璃就對工作人員的身體提供足夠的保護了,然而如果需要處理大量的鋂,仍然很有可能接受到大劑量的輻射。
綜上所述,由於鈽-241的壽命較短(半衰期約14.1年),放置時間較長的反應爐級鈽會產生大量的鋂-241,這使得這種燃料難以在混合氧化物核燃料工廠中得到使用。僅僅需要5年的時間,反應爐級的鈽中所含的鋂-241的含量就相當高了。然而,這些放置時間較長的反應爐級鈽仍然可以通過化學分離的方法將鈽與鋂分離出來。不過即使在最壞的情況下,鋂鈽混合物的放射性也不會比乏核燃料溶液的放射性更強,因此通常使用的鈽鈾提取法或其他的水再處理方法都可以用於提取鈽。
另外,鈽-241也是一種裂變物質,它很容易在熱中子的作用下發生裂變,因此鈽-241衰變成鋂-241以後會減少能夠用作核反應爐燃料的鈽,而使能夠俘獲中子的原子核數量增加(儘管這些物質俘獲原子核以後會轉變成其他的可裂變同位素)。雖然經過放置,鈽-238會通過α衰變成為鈾-234,隨後可以將其除去,從而對提升裂變物質的比例產生積極的效果,但是由於鈽-238的半衰期為87.7年,比鈽-241長的多,而且乏核燃料裡面通常鈽-238的含量也不高,因此這樣做還是不值得的。鈽-239、鈽-240和鈽-242的半衰期都非常長,因此它們的衰變可以忽略。鈽-244的半衰期更長,但是它幾乎無法通過中子俘獲形成,這是因為鈽-243衰變為鋂-243的速度非常快,其半衰期僅有約5小時。
鋂和鋦都可以添加到用於快中子反應爐燃料的鈾鈽混合氧化物核燃料中。這也是嬗變的一種方法。對鋦進行加工要比加工鋂更加困難,這是因為鋦可以發射出中子,所有混合氧化物燃料的生產線就需要使用鉛和水作為屏蔽物,以保護工作人員。
鋦產生的中子輻射也會生成更重的錒系元素,例如鉲。鉲可以增加乏核燃料的中子放射性,它可能使燃料循環受到強中子輻射的污染。因此,鋦在大多數混合氧化物燃料中都屬於需要去除的物質。
包含釷和鈽的混合氧化物燃料也正在被人們研究,這種物質有時候也被稱為釷混合氧化物燃料。
挪威的研究認為,釷鈽燃料的空泡係數在鈽含量達21%的時候為負數,而對於混合氧化物燃料鈽含量為16%時該係數為負。他們還認為,釷鈽燃料與混合氧化物燃料相比存在著一定的優勢。
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