在1908年夏季，荀伯克的妻子瑪蒂爾德離開他數月，與一位年輕的奧地利畫家里夏德·格斯特爾（英語：Richard Gerstl）（後來在瑪蒂爾德回到婚姻後於同年11月自殺）發生了關係。這一時期標誌着荀伯克作品的明顯變化。在妻子離開期間，他創作了《你靠在一棵銀柳樹上》（德語：Du lehnest wider eine Silberweide），這是他改編自德國神秘主義詩人施特凡·格奧爾格同名詩集的套曲《懸園之書（英語：The Book of the Hanging Gardens）》（德語：Das Buch der hängenden Gärten，作品15）中的第13首。這是他的第一首完全沒有調參照的作品。[10]
第一次世界大戰給他的發展帶來了危機。當他42歲時，兵役打亂了他的生活。他無法持續、不受打擾地工作，結果留下了許多未完成的作品和未發展的「開端」。有一次，一位上級軍官問他是否「就是臭名昭著的荀伯克」，荀伯克回答說：「報告，先生，是的。沒有人想要成為他，有人必須成為他，所以我成了他。」[12]據諾曼·萊布雷希特說，這是指荀伯克作為「不和諧的解放（英語：Emancipation of the dissonance）者」的明顯「命運」。[13]
當代作曲家與公眾之間關係的惡化導致他在1918年在維也納成立了私人音樂演出協會（德語：Verein für musikalische Privataufführungen）。他試圖提供一個論壇，以便現代音樂作品能夠經過精心準備和排練，並在受到時尚和商業壓力影響的條件下仍得到適當的演出。從成立到1921年因經濟原因結束為止，該協會向付費會員呈現了353場演出，有時每周一場。在最初的一年半中，荀伯克沒有讓自己的任何作品被演出。[15]協會音樂會的聽眾而是聽到了史加爾亞賓、德布西、馬勒、魏本、貝爾格、雷格等20世紀音樂早期的重要人物的複雜當代作品。[16]
在這一最後時期，他創作了幾部重要的作品，包括小提琴協奏曲（作品36號，1934/36年）、為合唱和管弦樂團而作的《誓約》（Kol Nidre，作品39號，1938年）、《拿破崙·波拿巴頌》（Ode to Napoleon Buonaparte，作品41號，1942年）、鋼琴協奏曲（英語：Piano Concerto (Schoenberg)）（作品42號，1942年），以及獻給大屠殺受害者的紀念作品《華沙倖存者（英語：A Survivor from Warsaw）》（作品46號，1947年）。他未能完成自己的歌劇《摩西與亞倫》（1932/33年），該作品是最早完全採用十二音技法創作的歌劇之一。除了十二音音樂，荀伯克在最後一個時期還回歸了調性，創作了G大調弦樂組曲（1935年）、降E小調第2號室內交響曲（英語：Chamber Symphony No. 2 (Schoenberg)）（作品38號，始於1906年，於1939年完成）、D小調宣敘調變奏曲（作品40號，1941年）。在這個時期，他的著名學生包括約翰·凱奇和盧·哈里森。
在1920年代初，荀伯克致力於發展一種能夠使音樂織體更簡單、更清晰的秩序方式。這導致了「以只與彼此相關的十二個音符進行作曲的方法」[48]，其中八度音階內的十二個音高（在作曲中並未實現）被視為相等，沒有任何一個音符或音調被賦予古典和音中所佔據的重要性。他認為這一理論的重要性等同於物理中阿爾伯特·愛因斯坦的相對論的地位。荀伯克在與朋友約瑟夫·魯費爾（英語：Josef Rufer）散步時以他典型的方式宣佈了這一發現，當時他說：「我已經做出了一個發現，它將確保德國音樂在未來一百年中仍佔主導地位。」[49]這個時期的作品包括《為樂團而作的變奏曲》（作品31號，1928年）；伴奏音樂《電影場景配樂（英語：Begleitungsmusik zu einer Lichtspielscene）》（作品34，1930年）；《鋼琴作品》（作品Op. 33a/b號，1931年）以及鋼琴協奏曲（作品42號，1942年）。人們普遍認為荀伯克作曲方法嚴謹，但他對這種技巧的使用因每個獨立作品的要求而各不相同。因此，他未完成的歌劇《摩西與亞倫》的結構與他的《為小提琴與鋼琴而作的幻想曲》（作品47號，1949年）不同。
「《政治、宗教和文化利益周刊》（德語：Wochenschrift für politische, religiöse und Cultur-Interessen）刊登了通告《來自布拉格的保琳·納霍德小姐與來自普雷斯堡的塞繆爾·荀伯克的婚禮》。這些信息與宗教社區發佈的公告不符：1872年3月17日，12時30分，塞繆爾·荀伯克，來自塞切尼的商人，亞伯拉罕先生和特麗西婭女士的兒子，出生於1838年9月15日，住址為塔博爾街4號；保琳·納霍德，來自普雷斯堡，約瑟夫先生和卡羅琳娜女士的女兒，出生於1843年3月8日，住址為塔博爾街4號。宣佈姻緣並代表出席的是普雷斯堡的代表，日期是1872年3月2日。」
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