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明天启元年(1621年)应天乡试举人,天启二年(1622年)联捷进士[1],与王思任、倪元璐、黄道周、王铎合为“天崇五才子”。授行人,崇祯四年(1631年)升吏部稽勲司主事,历验封司、考功司、文选司,因直言见忌,崇祯六年被贬官。归里筑指树园闲居。明亡后长期从事抗清活动,顺治四年与如皋人赵云、李七等举兵反清。兵败被逮捕入狱。
顺治六年(1649年),大赦出狱,暗中与海上鲁王通信。其子李旦被任命为御史。后因家童谢庭兰告密被捕。李之椿绝食七日死,李旦被斩于西市,同死者有48人。李之椿妻许氏被关于嘉兴玄妙观,亦绝食亡。
著有《徂徕集》、《指树园集》、《霞起楼诗集》等。
父李伯龙(1562年-1640年),字汉翔。子四人:长子文学李之本、次子吏部主事李之椿。
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