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熙宁二年（1069年）被韩维、王安石推荐，渐受重用。其间与吕惠卿协助王安石制定新法，计有青苗法、免役法、保甲法、农田水利法，大臣及朝士多反对新法，唯独吕惠卿与曾布始终坚定不移。升为修起居注，任翰林学士兼三司使。吕惠卿因父丧丁忧，王安石推荐曾布接替。
熙宁七年（1076年），朝臣大力反对市易法，宋神宗令曾布追究，曾布发现吕嘉问多收利息，利用官府权力而行兼并之事。最后曾布因反对市易法，被王安石撤职，贬为地方官，知饶州、潭州（今长沙）、广州、桂州等地县令。元丰末年，恢复为翰林学士，迁户部尚书。
司马光为政，谕令增捐役法，曾布不同意曰：“免役一事，法令纤悉皆出己手，若令遽自改易，义不可为。”结果又被外调。绍圣元年（1094年），宋哲宗亲政，任知枢密院事，力赞章惇“绍述”，新法又得到推行。
元符三年（1100年）正月，哲宗病故，章惇以为“端王轻佻，不可以君临天下。”曾布斥道：“章惇，听太后处分！”宋徽宗即位，向太后听政，担任宰相主持国政，韩忠彦担任左相，时人戏称“龟鹤宰相”，[1]继续推行新法。建中靖国元年（1101年），向太后驾崩，宋徽宗亲政。崇宁元年（1102年），被蔡京所排挤，御史交相弹劾：“呼吸立成祸福，喜怒邃变炎凉”。多次贬为地方官，发往太平州（今安徽当涂）居住，贬为司农卿，分司南京，再贬为贺州别驾、廉州司户。大观元年八月初二日（1107年8月21日），死于润州（今江苏镇江）。[2]赠观文殿大学士，谥“文肃”。
曾布一生积极参与王安石变法，在司马光执政时，仍坚定地维护新法，《宋史》将曾布列入奸臣传，但梁启超称他是“千古骨鲠之士”，“其才其学，皆足以辅之”。其妻魏玩为宋朝女词人之一。
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