Одмах у почетку Друштво је покушало да реши тада још нерешено питање правописа и усвојило је азбуку од 35 слова. Рад је био прекинут августа 1842, због нереда у земљи, и настављен је тек августа 1844. године. Од тада је Друштво радило на „Језикословном речнику” и школским уџбеницима, али је убрзо обуставило рад на речнику, нарочито због протеста Вука Караџића. После тога Друштво је радило на прикупљавању историјских података и чланака, прегледало је разне радове својих чланова, давало је члановима на израду школске књиге.
Прва страна Устава Друштва српске словесности
У „Новинама Србским” 1846. објављен је програм рада Друштва и његовог гласила. Часопис Гласник Друштва српске словености почео је да се издаје од 1847. У оквиру Гласника предвиђен је простор за: повесницу и старине српске, земљописаније, државописаније (стаститика) и природописаније српско и радове из области других наука. Од другог броја Гласник је редовно објављивао изворе, а од петог (1855) је почео да прати домаће и касније стране публикације. За време свог постојања, у периоду 1847—1863 Друштво је објавио 17 бројева гласника.[2]
Друштво српске словесности је издало неколико популарних књига и сарађивало у скидању забране Вуковог правописа. Мада се већ 1848. године тражило напуштање правописа наметнутог одредбом из 1832, и редакција гласила се држала старог, Друштво није учинило много на унапређењу језика. Прве текстове писане Вуковим језиком и правописом почео је да објављује Ђура Даничић.[2]
Поред тога Друштво је покушавало неколико пута да уради и неколико крупнијих послова (оснивање Народне библиотеке и музеја, општинских читаоница по целој земљи, издање Енциклопедије наука), али није успевало због слабе активности својих чланова и малог броја образованих људи у Србији тада.
Нацрт печата Друштва српске словесности, цртеж А. Николића 1841
Либерали су покушали да искористе Друштво српске словесности за свој теоријски либерализам.[5] Друштво је 26. јануара1864. године имало свој годишњи скуп на коме су за нове чланове Друштва предлагали Гарибалдија и Херценовога сина.[6] Министар просвете Коста Цукић се енергично супротстављао том предлогу и настала је велика гужва, па је седница била прекинута.
Друштво српске словесности је следећега дана 27. јануара1864 укинуо кнез Михаило.
Када се са дистанце од 160 година осмотре историјски услови у којима је оно настало, развијало се и радило, види се да је дало велики допринос депровинцијализацији и европеизацији наше науке. Друштво је учинило прве кораке у нашем научном повезивању с познатим научницима и научним средиштима Европе и, испуњавајући своје научне, културно-историјске и националне задатке, за собом је оставило неизбрисиве трагове.
